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    我國學者在氮氧化物選擇性催化還原研究領域取得重要進展
    2018-12-03 | 編輯: | 【 】【打印】【關閉

      在國家自然科學基金重點項目(項目編號:21637005)等資助下,賀泓院士團隊(中國科學院生態環境研究中心、城市環境研究所)在氨選擇性催化還原氮氧化物(NH3-SCR)研究方面取得重要進展。研究成果以“Polymeric vanadyl species determine thelow-temperature activity of V-based catalystsfor the SCR of NOx with NH3”(聚合態釩氧物種決定了釩基催化劑氨選擇性催化還原氮氧化物的低溫活性)為題,于2018年11月30日在Science Advances(《科學進展》)上在線發表。論文鏈接:http://advances.sciencemag.org/content/4/11/eaau4637

      氮氧化物(NOx)是一類重要的大氣污染物,參與形成酸雨、光化學煙霧、灰霾等一系列大氣復合污染,嚴重危害生態環境和人類健康。人類活動產生的NOx主要來源于電廠等固定源和機動車等移動源的燃燒排放。NH3-SCR是去除固定源和移動源NOx的主流技術,應用最為廣泛的催化劑體系是釩基催化劑。但是,由于SCR反應的復雜性,目前對于釩基NH3-SCR的微觀反應機理的認識仍不完全清楚。另一方面,由于高釩負載量催化劑具有催化SO2轉化為SO3的副反應、釩氧化物具有生物毒性等問題,因此開發低釩負載量、且具有優異低溫活性的新型釩基催化劑是目前SCR技術應用的迫切需求。

      賀泓院士團隊借助量子化學計算方法從原子水平闡明了釩基SCR催化劑去除NOx的微觀基元反應全過程(圖1),明確了聚合態下釩物種間的耦合作用縮短了活性位再生的反應路徑,并顯著降低決速步能壘。理論和實驗均證明低聚態釩氧物種的催化活性明顯高于單體釩氧物種,是低溫SCR去除NOx的活性位。在理論指導下,研究團隊在實驗上成功通過控制催化劑表面硫含量設計合成出了低聚態氧化釩活性中心結構,實現了在低釩負載量(1 wt%)下低溫SCR活性的顯著提升(圖2)。該研究成果已經成功應用于重型柴油車尾氣凈化的低釩高活性SCR催化劑開發和量產。

      1 NH3-SCR催化循環路徑:(A)單體釩氧物種表面;(B)低聚態釩氧物種表面。 

      2 催化活性和催化劑結構表征:(A)硫含量對V2O5/TiO2催化劑SCR去除NOx催化活性的影響;(B)硫調控對催化劑釩氧物種結構的影響。 

        

    中國科學院生態環境研究中心

    2018年12月3日

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